Materias primas críticas como potenciales contaminantes ambientales emergentes, sus patrones de distribución, riesgos y comportamiento en suelos de llanuras aluviales contaminados por metales pesados.

Scientific Reports volumen 13, número de artículo: 9597 (2023) Citar este artículo

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La creciente demanda de nuevas materias primas críticas puede conducir a una mayor liberación al medio ambiente en forma de contaminantes ambientales emergentes (CEE). Sin embargo, nunca ha habido un estudio exhaustivo que tenga en cuenta el contenido total de CEE, el contenido de varias fracciones de CEE, su comportamiento en suelos de llanuras aluviales y los posibles riesgos ecológicos y para la salud humana. Se determinaron la presencia, las fracciones y los factores que influyen en las siete CEE (Li, Be, Sr, Ba, V, B, Se) procedentes de la minería histórica en suelos de llanuras aluviales de diversos ecosistemas (tierras cultivables, pastizales, zonas ribereñas, sitios contaminados). investigado. A partir de la evaluación de los niveles generales de CEE (elementos potencialmente tóxicos) en comparación con los valores orientativos del suelo establecidos por la legislación europea para Be, Ba, V, B y Se, se encontró que sólo el Be no excedía los límites recomendados. . Entre los elementos analizados, Li tuvo el factor de contaminación (FC) promedio más alto de 5,8, seguido por Ba con 1,5 y B con 1,4. Particularmente preocupante fue el descubrimiento de un riesgo potencial grave para la salud asociado con la exposición al Li en los niños, como lo indican los cocientes de peligro que oscilan entre 0,128 y 1,478. Con la excepción de Be y Se, la división de las CEE en diferentes fracciones reveló que las CEE están unidas principalmente a la fracción residual. Be (13,8%) tuvo el mayor porcentaje de fracción intercambiable como la más biodisponible en la primera capa del suelo, seguido por Sr (10,9%), Se (10,2%), Ba (10,0%) y B (2,9%). Las correlaciones observadas con mayor frecuencia fueron entre las fracciones de CEE y el pH/KCl, seguidas por el carbono orgánico del suelo y los óxidos hidratados de manganeso. Los análisis de varianza confirmaron el impacto de diferentes ecosistemas en el contenido total y las fracciones de la CEE.

A nivel mundial, la demanda de nuevas materias primas críticas (CRM) está creciendo muy rápidamente. La lista de la UE de 2020 contiene 30 materiales, incluidos litio, berilio, estroncio, vanadio, barita (sulfato de bario) y boratos (minerales naturales que contienen boro)1. El selenio fue identificado como un material crítico en la evaluación de 20112. Esta creciente importancia y demanda global de CRM puede provocar un aumento indeseable de su liberación al medio ambiente. Por lo tanto, muchos de estos MRC también han atraído la atención de la comunidad científica como contaminantes ambientales emergentes (CEE). La contaminación ambiental de estos elementos puede estar relacionada con su uso extensivo, por ejemplo, Li en teléfonos móviles y fármacos estabilizadores del estado de ánimo3; Sea en electrónica, telecomunicaciones, energía nuclear e industria4; los compuestos de bario se utilizan como cargas o aditivos en productos industriales; el vanadio se utiliza como aditivo en aleaciones de acero y titanio y como catalizador de productos químicos; Los boratos son ingredientes importantes en una variedad de productos domésticos y comerciales. Hasta la fecha, las investigaciones no han logrado proporcionar una imagen clara de cómo el aumento de la producción de MRC como CEE afecta negativamente a todos los compartimentos del medio ambiente3. Existe una amplia variedad de CEE5 orgánicos e inorgánicos.

La liberación de CEE industriales inorgánicos al medio ambiente también puede estar relacionada con las actividades mineras que son las principales responsables de la liberación de contaminantes ambientales tradicionales (TEC). Las CEE que no fueron reconocidas antes o atrajeron menos atención no ejercen una toxicidad aguda, pero ejercen sus efectos de maneras más ocultas6. Además, un mayor uso y eliminación de CRM puede contribuir a una mayor exposición de los CEE. El agua potable y las plantas constituyen a menudo la principal vía de exposición de muchos países de la CEE a la cadena alimentaria7. Ambos dependen del comportamiento de las CEE en el suelo, que puede ser completamente diferente al de las TEC6. Falta información sobre los patrones de distribución y el comportamiento de muchas CEE en el suelo. Las áreas adecuadas para esta investigación son aquellas en las que las actividades mineras pasadas han dejado huellas ambientales negativas relacionadas con la contaminación del suelo por metales pesados. Los accesorios de metales pesados pueden ser simplemente CEE con diferentes propiedades químicas. En este sentido, se debe prestar especial atención a los suelos de llanuras aluviales. En las llanuras aluviales, la contaminación puede ocurrir tanto por fuentes geogénicas como antropogénicas. Además, los sistemas de drenaje y los flujos de agua pueden contribuir al transporte y propagación de la contaminación. Además, la contaminación puede afectar negativamente incluso a ecosistemas aluviales naturales y artificiales raros y distantes, con un posible impacto negativo en la salud humana.

El propósito de esta investigación es examinar los patrones de distribución y el comportamiento de CEE seleccionadas (Li, Be, Sr, Ba, Ti, V, B y Se) en los suelos de la llanura aluvial del río Štiavnica (SR) que han sido contaminados por fuertes metales procedentes de la minería histórica. En este estudio, nuestro objetivo fue: (1) especificar el contenido total y las diferentes fracciones de CEE en los suelos; (2) calcular índices de contaminación del suelo; (3) evaluar el riesgo para la salud humana; (4) evaluar los patrones de distribución de las CEE; (5) encontrar las relaciones entre las características del suelo y las fracciones de CEE; (6) evaluar el impacto de diferentes factores sobre el comportamiento de las CEE en el suelo. Nuestro estudio es novedoso porque las CEE seleccionadas aún no se han estudiado de manera tan intensiva y exhaustiva en suelos de llanuras aluviales, teniendo en cuenta el contenido total, las diversas fracciones, sus relaciones en suelos de llanuras aluviales y los posibles riesgos ecológicos y para la salud humana.

Los lugares de muestreo se seleccionaron en la llanura aluvial a lo largo de la SR en Eslovaquia central. Las riberas de los ríos están formadas por depósitos fluviales (arena y limo). La SR tiene 55 km de longitud y una zona de captación de 443 km2. Las montañas Štiavnické vrchy, las colinas Podunajská pahorkatina y la llanura Krupinská planina son las principales divisiones fisiográficas que caracterizan esta cuenca de drenaje. En la parte superior de la cuenca, en las montañas de origen volcánico de Štiavnické vrchy, el relieve está dominado por colinas y valles con bosques y, en parte, por praderas permanentes utilizadas como prados. Las montañas Štiavnické vrchy son un tipo de cadena montañosa neovulcánica. Están formados por rocas piroclásticas, principalmente aglomerados de toba andesítica, andesitas y riolitas. La región alberga ricas mineralizaciones de metales, plata y oro que han sido la base de una larga tradición minera. En el siglo XVIII, la región se convirtió en el mayor centro minero de la Monarquía de los Habsburgo8. En la parte inferior de la cuenca, en las colinas Podunajská pahorkatina, el relieve está dominado por una superficie plana. El lecho rocoso se compone de arcilla y arenisca en las laderas, arena y grava en las zonas de llanuras aluviales. El terreno se utiliza como tierra cultivable.

Recolectamos un total de 42 muestras de suelo de dos capas (0–10 y 20–30 cm) de dos sitios contaminados (CS, clasificado como Ekranic Technosols), 1 sitio de referencia (RS, clasificado como Haplic Cambisol) y 12 sitios aluviales. (AS, clasificados como Fluvisoles Háplicos). Los 12 AS se ubicaron a lo largo del gradiente de elevación continuo del SR, desde la elevación más alta (659 m snm) hasta una elevación de 123 m snm (Fig. 1, Tabla 1).

Mapa isométrico de los puntos de muestreo y fotografías de los sitios de estudio seleccionados (fotos R. Kanianska). El mapa se generó utilizando 3D Map Generator, ver. 1.5, https://www.3d-map-generator.com/3d-map-generator-terrain/.

Los puntos de muestreo se ubicaron en la orilla del río dentro de las zonas ribereñas (RZ) en las montañas Štiavnické vrchy, y en tierras cultivables (AL) en las colinas Podunajská pahorkatina. En el caso de una llanura aluvial más grande, también recolectamos muestras alejadas del flujo de agua al final de la llanura aluvial, que se utilizaron como pastizales permanentes (GL) en las montañas Štiavnické vrchy y como tierra cultivable en las colinas Podunajská pahorkatina (en 5 de 12 sitios aluviales). Fuera de la llanura aluvial del río, seleccionamos dos sitios contaminados (CS), que están poco desarrollados sobre escorias metalúrgicas y suelos poco profundos. Como sitios de CS, seleccionamos el área del pozo Maximilian que está registrada en el Registro de cargas ambientales de la República Eslovaca como carga ambiental probable (PEB), y la mina de roca dura Lintich que está registrada como una carga ambiental confirmada (CEB ), donde las sustancias peligrosas causadas por las actividades mineras pueden suponer un riesgo para la salud humana o para el medio ambiente, el suelo y las aguas subterráneas. La zona del pozo Maximilian se encontraba a aproximadamente 1 km y la mina Lintich a aproximadamente 100 m del río Štiavnica.

El sitio RS representa un sitio con un nivel "normal" de contaminantes y que surge de una combinación de contribuciones de contaminación natural y difusa. El sitio RS se utilizó para determinar los valores de fondo. El sitio de RS estaba ubicado a unos 400 m del río Štiavnica, fuera de la llanura aluvial, en una pendiente y se utiliza como prado. El tipo de suelo se clasificó como Haplic Cambisol.

Se recolectaron muestras de suelo en el área de estudio en septiembre de 2018. Se tomaron cinco submuestras con una cuchilla de acero inoxidable y luego se mezclaron completamente para obtener una muestra de suelo compuesta. Las muestras de suelo recolectadas se almacenaron en una bolsa de polietileno, se transportaron al laboratorio donde se secaron al aire a temperatura ambiente, se trituraron y tamizaron a través de una malla de 2 mm.

La humedad volumétrica del suelo (SM en %) y la salinidad (SAL en mS/m) se midieron al mismo tiempo y en los lugares de recolección de muestras de suelo con un sensor WET (tipo HH2, Delta-T Devices Ltd., Cambridge, Reino Unido), mediante tomando el promedio de cinco mediciones. De manera similar, el potencial redox (Eh) se midió con el medidor de difusión de oxígeno (Ejkelkamp).

Los parámetros químicos del suelo se midieron en noviembre y diciembre de 2018. Determinamos propiedades químicas del suelo como pH en H2O (con una proporción de 1:2.5) y solución de KCl 1 M (con una proporción de 1:2.5), carbono orgánico total del suelo. (SOC) utilizando el método oxidimétrico según Tyurin que es similar al método de oxidación Walkley-Black. El método titrimétrico de Tyurin es un método de combustión húmeda, en el que la materia orgánica del suelo se oxida con K2Cr2O7 0,2 M con H2SO4. Después de la oxidación, el exceso de dicromato se determina mediante valoración con una solución de sal de Mohr. El contenido de ácidos húmicos y fúlvicos se determinó mediante el método de fraccionamiento corto según Kononova y Belchikova mediante extracción con Na4P2O7·10H2O 0,1 M. El Al, Fe y Mn extraíbles con oxalato como indicador de óxidos hidratados se determinaron mediante el método de extracción con oxalato ácido descrito por Pansu y Gautheyrou con una solución de (NH4)2-oxalato ajustada a pH 3, agitada durante 4 h en el Oscuridad y centrifugar durante 10 min a 10.000 g. El análisis del tamaño de partículas se realizó mediante el método de pipeta utilizando sedimentación de partículas del suelo y las fracciones de tamaño de partículas (arena, limo, arcilla) se clasificaron según el sistema del Departamento de Agricultura de los Estados Unidos (USDA).

Investigamos el contenido total y el contenido en cuatro formas químicas de siete CEE de varios grupos de la tabla periódica (Li, un metal alcalino; Be, Sr, Ba, metales alcalinotérreos; V, un metal de transición; B, metaloide; Se, un no metal). ). La disolución total de las muestras de suelo se realizó utilizando una unidad de microondas (Anton-Paar, Austria). El método de disolución utilizado fue el EPA 3015A9: a una muestra de suelo seco de 0,250 g se le agregaron 9 mL de HNO3, 3 mL de HCl y 1 mL de HF.

Se utilizó el Procedimiento de Extracción Secuencial de la Oficina Comunitaria de Referencia (BCR SEP) descrito por Rauret et al.10. La fase intercambiable (I) se lixivió con HOAc, la fracción reducible (II) unida a óxidos de Fe y Mn se lixivió con NH2OH-HCl, la fracción oxidable (III) unida a materia orgánica y sulfuros se lixivió con H2O2 en NH4OAc, y la fracción residual (IV) unida a minerales de silicato se calculó como la diferencia entre el contenido total de CEE y la suma de las tres fracciones. El procedimiento seguido fue espectrometría de emisión óptica de plasma acoplado inductivo (ICP-OES).

Evaluamos la contaminación del suelo por CEE utilizando el factor de contaminación (CF) según Varol11 y el índice de carga contaminante (PLI) según Tomlinson et al.12. El CF se calculó según la fórmula:

donde Ci es el contenido medido de CEE en el suelo y Cb es el valor de fondo del contenido de CEE del sitio de referencia. Según Varol11, CF < 1 significa contaminación baja, 1-3 es contaminación moderada, 3-6 es contaminación considerable y CF > 6 significa contaminación muy alta.

El PLI se calculó según la fórmula:

donde n es el número de elementos. El PLI > 1 indica contaminación.

También se evaluó el riesgo potencial para la salud humana. En el estudio, la ingestión de suelos contaminados con CEE se consideró la vía principal para la evaluación de riesgos. Calculamos la dosis diaria promedio (ADD, mg elemento kg-1 peso corporal día-1) para niños, hombres adultos y mujeres adultas:

donde C es el contenido total de elementos del suelo; IR es la tasa de ingestión del suelo (niños: 200; adultos: 100 mg de polvo día-1); EF es la frecuencia de exposición (niños: 350; adultos: 250 días año-1); DE es la duración de la exposición (niños: 6 años; adultos: 25 años); BW es el peso corporal (niños: 15 kg; adultos varones: 68 kg; adultas mujeres: 58 kg); AT es el tiempo promedio (niños: seis años de 365 días = 2190 días; adultos: 9125 días). Los valores se obtuvieron según Rinklebe et al.13, como se informó originalmente en USEPA14.

Luego se calculó el cociente de peligros (HQ) para evaluar el riesgo no cancerígeno para la salud humana:

donde RfD (en mg elemento kg-1 peso corporal día-1) es la dosis oral de referencia de la CEE: para Be = 0,002, Ba = 0,07, V = 0,007, Se = 0,00514, Sr = 0,615, B = 0,216. La RfD para el litio no está disponible en el Sistema Integrado de Información de Riesgos de la USEPA. Sin embargo, la USEPA ha desarrollado un valor de toxicidad provisional revisado por pares para el litio con un p-RfD provisional de 0,002. La RfD provisional subcrónica y crónica para el litio se derivó del nivel más bajo de efectos adversos observados (LOAEL) del litio utilizado terapéuticamente de 2,1 mg/kg-día para efectos adversos en varios órganos y sistemas. Dividiendo el LOAEL de 2,1 mg/kg-día por un factor de incertidumbre de 1000 se obtiene una pRfD subcrónica y crónica de 0,002 mg/kg-día17. Creemos que este valor se puede utilizar para la evaluación de riesgos para la salud del suelo porque la exposición a través de compartimentos ambientales debe ser mínima a cero.

Luego calculamos el índice de peligro (HI) como la suma de los valores HQ de todos los EEC. Valores de HQ y HI > 1 indican una alta probabilidad de que se produzcan efectos adversos para la salud.

El estudio analizó los datos utilizando las correlaciones de Pearson, el análisis de componentes principales (PCA), el análisis de varianza unidireccional (ANOVA) y el análisis de conglomerados jerárquico (HCA). Se utilizó el software SPSS Statistics 28.

En Eslovaquia está permitido recoger muestras de suelo con fines de investigación.

Las propiedades básicas del suelo se reportan en la Tabla 2.

El contenido total de CEE en las dos capas de suelo de la llanura aluvial SR junto con los valores de referencia del suelo (SGV) como un rango en la legislación europea18 se presenta en la Tabla 3. Al menos un límite inferior de SGV establecido para 5 CEE seleccionadas (Be, Ba , V, B, Se) se superó en todas las CEE seleccionadas, a excepción de Be. Se registraron algunas superaciones en las localidades de CS, AS y RS, en ambas capas, y en todos los tipos de ecosistemas (CS, AL, GL y RZ). En Ba y Se incluso se superó el límite superior de SGV, pero sólo en una localidad. El riesgo de contaminación en las localidades de CS y AS fue confirmado por CF y PLI a lo largo de toda la llanura aluvial de SR para 5 EEC (Li, Sr, Ba, V, B) (Tabla 4). El CF y el PLI no se calcularon para 2 CEE (Be, Se) debido a la aparición de valores cero. Medimos el contenido más bajo de estos dos elementos en el suelo sin exceder el SGV en el caso de Be y solo unos pocos excesos en el caso de Se. En las localidades de CS, el CF promedio mostró contaminación moderada por Li. En las localidades de AS, el FC promedio mostró una contaminación considerable por Li, contaminación moderada por Ba y B. El FC más alto se cuantificó para Li (15,6 en 13AS-AL2), Ba (2,6 en 15AS-AL2) y B (2,3 en 8AS- RZ). En muchas localidades de AS, la contaminación por EEC fue similar o incluso mayor que en las localidades de CS. El PLI indicó que todos los sitios de AS estaban contaminados por EEC (PLI > 1), excepto una localidad de AS (3AS-RZ).

El riesgo potencial para la salud se evaluó considerando la ingestión oral de la capa superficial del suelo en 7 CEE (Tabla 5). Descubrimos posibles riesgos potenciales graves para la salud solo en los niños, una población vulnerable. Los dos grupos de adultos no corren ningún riesgo potencial para la salud por parte de las CEE. En los dos grupos de adultos, el valor medio de HQ para las CEE individuales osciló entre 0,000 y 0,043 para los hombres y entre 0,000 y 0,050 para las mujeres. Los valores medios resultantes de HI para las mujeres fueron 0,040 en las localidades CS y 0,080 en las localidades AS. Los valores medios de HI para los hombres fueron 0,034 en las localidades CS y 0,068 en las localidades AS. El valor medio de HQ para EEC individuales osciló entre 0,002 y 0,545 para los niños. El valor medio resultante del HI para los niños fue de 0,435 en las localidades CS y de 0,868 en las localidades AS. En los niños, la media HQ (0,545) en las localidades AS fue alta para Li. Al litio le siguieron el V (0,238) y el Ba (0,070); el resto de las CEE fueron mucho más bajas y oscilaron entre 0,002 (Sr, B) y 0,005 (Be, Se). El riesgo para los niños indicado por HQ para Li fue significativo en 5 de 15 localidades AS donde HQ se encontró alto (oscilando entre 1,085 y 1,478). Dos de estas 5 localidades son utilizadas como pastizales, dos como tierra cultivable y una es zona ribereña.

El contenido de siete EEC lixiviados en el procedimiento de extracción secuencial en las localidades CS, AS y RS y en ambas profundidades se resume en las figuras 2a-e. Registramos diferentes patrones de distribución entre las cuatro fracciones entre diferentes elementos y grupos químicos relacionados de CEE. Entre las dos capas diferentes entre los sitios AS y RS, ocurrieron patrones más similares en los sitios AS.

Distribución de contaminantes ambientales emergentes en 4 fracciones en la profundidad de 0 a 10 y 20 a 30 cm en sitios contaminados, aluviales y de referencia. I—fracción intercambiable, II—fracción reducible, III—fracción oxidable, IV—fracción residual.

V y B presentaron el mayor porcentaje en la fracción residual (IV) en todos los orzuelos CS, AS y RS, y en ambas profundidades. Esta fracción puede considerarse biológicamente no disponible. Por otro lado, entre todos los elementos observados, solo un elemento, Sr, mostró el mayor porcentaje en la primera fracción extraíble, la cual fue considerada la de mayor movilidad en el sitio RS en la segunda profundidad. La tercera fracción (oxidable) se presentó en mayor porcentaje en los casos de Li (en CS y en la primera profundidad en RS), Ba (en la primera capa en AS y en la segunda capa en RS) y Se (en el primera y segunda profundidad en RS). Be apareció en tres fracciones diferentes (II, III, IV) en el mayor porcentaje en diferentes sitios, seguido de Li, Sr, Ba y Se en dos fracciones diferentes en el mayor porcentaje en diferentes sitios. V y B ocurrieron en solo una (IV) fracción del porcentaje más alto en todos los sitios.

Los metales alcalinotérreos (Be, Sr y Ba) reflejaron la distribución más uniforme entre fracciones junto con B y Se en algunos casos. La distribución de los metales alcalinotérreos en las diferentes fracciones asociadas principalmente con las dos primeras fracciones más móviles (I y II) indicó que la movilidad disminuyó del orden de Ba, Sr y Be, en los sitios CS; Ba, Be y Sr en los sitios de AS; Be, Sr y Ba en el sitio RS en la primera profundidad y Sr, Be y Ba en la segunda profundidad, respectivamente.

En las localidades de AS de primera profundidad, el contenido promedio de Ba representó 10,0% en la fracción intercambiable, 22,5% en la reducible y 9,6% en la oxidable; el contenido de V representó 0,2% en fracción intercambiable, 2,7% en reducible y 8,8% en oxidable; el contenido de B representó 2,9% en fracción intercambiable, 1,6% en reducible y 7,8% en oxidable; y el contenido de Se representaba lo mismo.

La matriz de coeficientes de correlación para las fracciones CEE con los parámetros químicos y físicos del suelo se muestra en la Tabla 6. Las correlaciones significativas más numerosas con las propiedades químicas ocurrieron en el caso de B (17), mientras que las menos ocurrieron en el caso de Li. (6). Las correlaciones significativas más numerosas con las propiedades físicas se produjeron en el caso del Sr (12), mientras que no se produjeron correlaciones en el caso del Se (0). Entre las propiedades químicas, observamos con mayor frecuencia correlaciones con pH/KCl (18 de 35), seguido de SOC (14 de 35), Mno (13 de 35), pH/H2O (10 de 35), HA/ FA (10 de 35), Feo (5 de 35), Eh (4 de 35) y Alo (3 de 35). Sólo en un caso de boro hubo correlaciones entre las cuatro fracciones, incluido el contenido total y el Mno extraíble con oxalato. Entre las propiedades físicas, observamos con mayor frecuencia correlaciones con el contenido de limo y arena (9 de 35), seguido del contenido de arcilla y salinidad (7 de 35).

El PCA mostró que los dos primeros factores pueden explicar más del 43% de la varianza total para todas las CEE, desde el 43,2% en el caso de Be hasta el 50,9% en el caso de B (Fig. 3). La salinidad y el pH/H2O se correlacionaron positivamente y Eh negativamente con la PC2 para Li y Ba. El pH/KCl se correlacionó claramente positivamente con PC1 para Be. El pH se correlacionó positivamente con PC2 y el limo se correlacionó negativamente con PC1 para Sr. La humedad del suelo se correlacionó positivamente con PC2 y el pH se correlacionó negativamente con PC1 para V. El pH claramente se correlacionó fuertemente positivamente con PC1 y Eh con PC2 para B y Se.

Relaciones PCA entre EEC y propiedades del suelo. I—fracción intercambiable, II—fracción reducible, III—fracción oxidable, IV—fracción residual, T—contenido total.

Para evaluar la importancia de la diferencia entre los valores medios de cada fracción de CEE, se utilizó ANOVA unidireccional. Las variables independientes fueron dos tipos de ecosistemas diferentes (zona ribereña y ecosistema agrícola representado por tierras cultivables y pastizales) y profundidades del suelo (0–10 y 20–30 cm), mientras que las variables dependientes fueron las fracciones de CEE. El resultado de la prueba ANOVA se presenta en la Tabla 7. El análisis estadístico mostró diferencias significativas entre los tipos de ecosistemas y todas las fracciones de Ba, incluido el contenido total. Aparecieron diferencias significativas entre los diferentes tipos de ecosistemas para Li y Sr en las fracciones III, IV y contenido total, para B y Se en las fracciones II y III, y para V en la fracción I. El ANOVA mostró diferencias significativas entre la profundidad del suelo y la CEE. fracciones sólo en el caso de Li (I).

El HCA (Fig. 4) ha resaltado dos grandes grupos (A y B). El grupo A contiene sitios que se utilizan principalmente como tierras agrícolas (GL y AL). En B se reconocen dos clusters de orden jerárquico inferior (B1 y B2). El grupo B1 incluye predominantemente sitios RZ (16 de 19). El grupo B2 incluye cinco sitios, dos de los cuales son sitios contaminados.

Dendrograma para la agrupación jerárquica de sitios (método de Ward).

Según los SGV disponibles, descubrimos cuatro EEC (Ba, V, B, Se) que contaminan toda la llanura aluvial de SR. El valor SGV superado no sólo se registró en el caso de Be. Los SGV no estaban disponibles para Li y Sr. Según los índices de contaminación calculados para cinco CEE (Li, Sr, Ba, V y B), Li es el CEE más grave de la llanura aluvial de SR, seguido de Ba y B. Basado Según los índices de contaminación calculados para 5 CEE (Li, Sr, Ba, V, B), principalmente Li y menos Ba y B son las CEE más graves de la llanura aluvial de SR. Según el contenido de CEE seleccionados en el suelo y los índices de contaminación y contaminación calculados, muchas localidades AS están más contaminadas por CEE seleccionados que la carga ambiental confirmada (4CS-CEB). Además, algunos de ellos se utilizan de forma intensiva para la producción agrícola. Aunque el contenido de las CEE seleccionadas superó algunos SGV, los índices de contaminación indican una contaminación principalmente moderada. Por lo tanto, probablemente no sean de interés para un uso industrial posterior en el sentido de extracción del suelo. La demanda de nuevas materias primas está creciendo muy rápidamente y hoy en día ya se utilizan otras materias primas o naturales para la extracción de CRM. En los últimos tiempos, muchos CRM rara vez se extraen como mineral principal. Generalmente son coproductos del mineral principal. Por lo tanto, las regiones mineras históricas pueden ser de tal interés19. Muchos residuos no cumplían con los requisitos para una mayor producción industrial y sólo se acumulaban como residuos20. Además, los depósitos de relaves se han convertido en una fuente potencial de contaminación21. Por tanto, impactaron los compartimentos ambientales circundantes. La prueba de ello es la llanura aluvial de SR contaminada por metales pesados según lo informado por Kanianska et al.22 y otros contaminantes. Los HM junto con los CEE liberados durante los procesos mineros fueron transportados y esparcidos a lo largo de la llanura aluvial. Los ríos y suelos aluviales se ven afectados por vertidos de minas y relaves23. Además, los acuíferos contaminados actúan como fuente de contaminación a largo plazo para los ríos y suelos circundantes, incluso después de que se detuvieran las actividades mineras24. A pesar de su considerable escala, hay muchos territorios con disponibilidad limitada de datos25. Sin embargo, pueden plantear riesgos ecológicos y para la salud con respecto al efecto acumulativo de una posible contaminación adicional proveniente de fuentes de contaminación existentes y potenciales nuevas. En nuestro estudio, Li exhibió el factor de contaminación medio más alto con un valor de 5,8, seguido de Ba con 1,5 y B con 1,4. También encontramos un posible riesgo potencial para la salud de los niños en el caso de Li en 5 de 15 localidades aluviales con HQ superior a 1.

Diferentes contaminantes con diferentes propiedades químicas pueden contribuir a estos riesgos e interactuar entre sí bajo el efecto simultáneo del entorno del suelo y sus propiedades específicas. Por tanto, la investigación sobre los comportamientos más graves de la CEE en el suelo en relación con las propiedades del suelo es uno de los factores clave para prevenir o disminuir los riesgos ecológicos y para la salud. El método BCR SEP nos permitió estudiar la movilidad y disponibilidad de las CEE. Este método es aceptado por muchos investigadores que trabajan con metales tóxicos en desechos mineros (por ejemplo, Fernández-Ondono et al.26). Aunque hay autores que creen que la aplicación de este procedimiento puede dar lugar a interpretaciones ambiguas y engañosas27. Este método todavía se aplica cada vez más en los análisis de la CEE (por ejemplo, Chen et al.28, Mikavica et al.29, Xiong et al.30).

El litio no pertenece al grupo de nutrientes esenciales. Pero hay evidencia de que los niveles bajos de Li tienen efectos beneficiosos sobre los organismos vivos31. El litio posee características esenciales y neurofisiológicas únicas en la biota y los humanos32. Sin embargo, en dosis elevadas, puede resultar tóxico para los humanos33.

El contenido de Li en el suelo varía de un lugar a otro. Las capas superiores suelen contener menos Li que las capas subyacentes34, como es notablemente el caso en la localidad de RS. En las localidades AS, el contenido total de Li fue mayormente mayor en la primera profundidad, pero en 7 de 19 localidades fue lo contrario. El contenido promedio de Li en los suelos agrícolas europeos es de 11,4 mg/kg, con una concentración predominantemente baja (mediana de 6,4 mg/kg) en el norte de Europa y valores más altos (mediana de 15 mg/kg) en el sur de Europa35. Registramos un contenido total de Li de 14,78 mg/kg en la localidad RS y 29,29 mg/kg como valor medio en las localidades CS. En las localidades AS utilizadas en la agricultura se registró un contenido total de Li significativamente mayor con un valor medio de 152,52 mg/kg en comparación con las localidades de la zona ribereña con un valor medio de 36,46 mg/kg. Dicho contenido puede suponer un riesgo medioambiental. En las localidades de CS, el CF promedio (2,0) mostró una contaminación moderada por Li. En las localidades de AS, el CF promedio (5,8) mostró una contaminación considerable por Li.

También descubrimos graves riesgos potenciales para la salud de los niños, una población vulnerable. Se encontró que el HQ medio (0,545) en las localidades AS era alto para Li. El riesgo para los niños indicado por HQ para Li fue significativo en 5 de 15 localidades AS donde HQ se encontró alto (oscilando entre 1,085 y 1,478). La toxicidad del litio provoca anomalías y disfunciones en varias vías metabólicas, provocando graves problemas para la salud humana3.

La toxicidad de las CEE también está relacionada con la distribución de sus fracciones. Li estaba distribuido heterogéneamente en fracciones entre diferentes tipos de ecosistemas. Las fracciones intercambiables y reducibles aparecieron en todos los tipos de uso del suelo y en ambas capas con menor contenido de Li, representando ˂ 1% Li, lo que está en línea con los hallazgos de otros autores36. La fracción residual demostró el mayor contenido de Li en las localidades AS en ambas profundidades y en la localidad RS en la capa más profunda. En el CS y en la primera profundidad en la localidad RS, Li demostró el mayor contenido en la fracción oxidable. Esto fue confirmado por análisis de correlación, donde encontramos correlaciones positivas entre las fracciones de Li reducible y oxidable y el SOC, de manera similar a lo que ocurre con el pH/KCl. Motowicka-Terelek et al.37 también encontraron correlaciones entre el contenido de Li del suelo y el COS, pero también hay autores que no lo hicieron36,38. De las propiedades físicas, la fracción granulométrica fina (limo) mostró una correlación positiva con la fracción residual y el contenido de Li total. Kabata-Pendias y Mukherjee39 se refieren a la textura, respectivamente, a la fracción granulométrica de arcilla fina como los factores más importantes que controlan el estado de Li del suelo. Consideran que el COS y el pH son factores de menor importancia.

El bario no es un nutriente esencial para los humanos. Pero probablemente cumple funciones bioquímicas importantes para animales y plantas40. El contenido de bario en los alimentos no suele suponer un riesgo para la salud. Su impacto a largo plazo en la salud humana es cuestionable41. La toxicidad del bario está relacionada con la solubilidad del compuesto42.

No se han desarrollado el umbral general ni los valores de referencia para Ba. Sólo unos pocos países en el mundo los han adoptado. Aún no se ha establecido el límite de Ba para la seguridad alimentaria43. Además, la variación geográfica es poco conocida44. Las liberaciones antropogénicas están asociadas principalmente con actividades industriales, incluida la minería, y la aplicación de pesticidas en la agricultura45. Los compuestos de bario se disuelven rápidamente y pueden distribuirse ampliamente, como también era el caso del SR.

En las localidades de AS, el contenido total de Ba fue mayoritariamente mayor en la primera profundidad, pero en 6 de 19 localidades fue todo lo contrario. El contenido medio de Ba en suelos agrícolas europeos es de 62 mg/kg, con concentraciones predominantemente bajas (mediana de 43 mg/kg) en el norte de Europa y valores más altos (mediana de 74 mg/kg) en el sur de Europa18. Registramos un contenido total de Ba de 255,34 mg/kg en la localidad RS y 66,91 mg/kg como valor medio en las localidades CS. Un mayor contenido de Ba total se registró en las localidades de AS con un valor medio de 384,33 mg/kg (valor mediano de 394,47 mg/kg), oscilando entre 108,34 y 659,82 mg/kg en la primera capa del suelo. González-Valoys et al.46 midieron en los suelos de la mina de Panamá un contenido total promedio de Ba de 200,6, y en los suelos circundantes de 349,7 mg/kg. Norini et al.43 midieron en el suelo de un estanque de sedimentación de una mina de mineral de Ag-Pb en Francia 1701 mg/kg de Ba total y 27,2 mg/kg de fracción de Ba soluble en agua y de intercambio catiónico. En las localidades de AS medimos el contenido medio de Ba en la fracción intercambiable I de 38,58 en la capa superior, oscilando entre 10,27 y 79,77 mg/kg.

La fracción oxidable demostró el menor contenido de Ba en todos los tipos de uso del suelo y en ambas capas, representando entre 4,14 y 10,81% de Ba. Se cree que el Ba es incapaz de formar ligandos orgánicos o complejos con ácidos fúlvicos y húmicos47. Esto también fue confirmado por el análisis de correlación, donde no encontramos correlaciones entre las fracciones de Ba y el SOC. Sólo registramos correlaciones negativas entre la fracción de Ba oxidable y la relación HA/FA. En las localidades de AS y RS la fracción residual presentó el mayor contenido, representando entre 51,7 y 85,44% de Ba. El Ba se distribuyó heterogéneamente en fracciones extraíbles y reducibles entre diferentes tipos de uso de la tierra y capas del suelo. Las fracciones reducible y extraíble mostraron el mayor contenido de Ba en las localidades de CS. La fracción extraíble demostró en promedio un 10,0 % de Ba en las localidades de AS en la primera capa y un 11,6 % en la segunda capa. Cappuyns44 encontró baja movilidad de Ba en suelos aluviales de los ríos Schelter y Demer en Flandes (˂ 3% del contenido total). El Ba se adsorbe en hidróxidos de Fe48, y también encontramos una correlación positiva entre la fracción de Ba reducible y el Feo. El pH del suelo puede influir en el comportamiento del bario y es más móvil en condiciones ácidas. El pH mostró correlaciones negativas con el contenido de Ba total, fracciones oxidables y fracciones residuales. A diferencia de Frohne et al.49, no encontramos correlaciones con Eh. De manera similar, no encontramos correlaciones con partículas de arcilla, como encontraron Atun y Bascetin50. Las fracciones de Ba reducible y oxidable se correlacionaron positivamente con el contenido de las partículas de arena. Sólo la fracción IV Ba se correlacionó positivamente con el contenido de limo y negativamente con el contenido de partículas de arena.

El boro en bajas concentraciones es probablemente un elemento esencial para las plantas51, los humanos y los animales, mientras que es tóxico en altas concentraciones52. Pero recientemente se supuso que B era bastante tóxico para las células vegetales en niveles bajos53. El boro tiene un rango extremadamente estrecho entre deficiencia y toxicidad54.

En las localidades de AS, el contenido total de B fue mayoritariamente mayor en la primera profundidad, pero en 6 de 19 localidades fue todo lo contrario. El contenido medio de B en suelos agrícolas europeos es de 2,42 mg/kg, con una concentración predominantemente baja (mediana de 1,7 mg/kg) en el norte de Europa y valores más altos (mediana de 3 mg/kg) en el sur de Europa18. Cerca de una gran mina de boro en Turquía, Alan y Kara55 midieron el contenido total de B en el suelo de 36,5 a 820,5 mg/kg. Registramos un contenido total de B de 27,49 mg/kg en la localidad RS y 25,56 mg/kg como valor medio en las localidades CS. En las localidades de AS el valor medio fue de 37,23 mg/kg (valor mediano 32,46 mg/kg), oscilando entre 20,27 y 64,57 mg/kg en la primera capa del suelo.

Aunque el contenido total de B excede el valor guía del suelo en la mayoría de las localidades de AS, la extracción secuencial mostró el mayor porcentaje de fracción residual (IV) en todas las pocilgas de CS, AS y RS, y en ambas profundidades. Por otro lado, el porcentaje de fracciones móviles y otras fue bajo (2,9% en intercambiable, 1,6% en reducible y 7,8% en oxidable). De manera similar, Alan y Kara55 encontraron el mayor contenido de B en la fracción residual. Por lo tanto, la mayor parte del boro que se encuentra en el suelo no está disponible para las plantas56.

Encontramos la mayor correlación entre las fracciones B y las propiedades fisicoquímicas. Sin embargo, el Eh se correlacionó negativamente con las fracciones extraíbles y reducibles de B. El pH, el COS y los óxidos de Mno se correlacionaron positivamente con las fracciones extraíbles, reducibles y oxidables de B. La fracción de B extraíble también se correlacionó positivamente con HA/FA. . Hou et al.57 también encontraron correlaciones positivas entre el B fácilmente soluble y el pH y entre la fracción oxidable y el COS. Desde las propiedades físicas, la fracción extraíble se correlacionó positivamente con el contenido de arcilla del suelo en el área de estudio.

Detectamos algún nivel de contaminación CEE, particularmente por Li, Ba y B en los suelos de la llanura aluvial de la SR. Esta contaminación podría originarse simultáneamente con la contaminación de HM, principalmente proveniente de minería histórica. El transporte aguas abajo podría ser una fuente de CEE como accesorios de los HM para suelos distantes.

Se utilizó la técnica de extracción secuencial para evaluar el riesgo ambiental de las CEE. La partición de las CEE mostró que las CEE están asociadas principalmente con la fracción residual más estable (biológicamente no disponible), excepto Be y Se. El riesgo de estos dos elementos se reduce por su bajo (incluso nulo) contenido total en el suelo. La fracción intercambiable como la más biodisponible se presentó en la primera capa del suelo de las localidades AS en mayor porcentaje para Be (13,8%) seguido de Sr (10,9%), Se (10,2%), Ba (10,0%) y B (2,9%). %). El Li y el V presentaron el porcentaje más bajo de la fracción (menos del 0,3%). Sin embargo, las fracciones potencialmente disponibles representadas por las fracciones II y III representaron un porcentaje mayor en el caso de Ba (22,5% en la fracción reducible y 9,6% en la fracción oxidable) y Li (25,5% en la fracción oxidable).

Los parámetros del suelo se correlacionaron selectivamente con las fracciones de CEE, y con mayor frecuencia observamos correlaciones con pH/KCl, seguido de COS e hidróxidos de manganeso.

El valor medio más alto del factor de contaminación se calculó para Li (5,8), seguido de Ba (1,5) y B (1,4). También encontramos un posible riesgo potencial para la salud de los niños en el caso de Li (HQ osciló entre 0,128 y 1,478). Los resultados subrayan la importancia de reconocer las interconexiones entre la salud ambiental y humana. Este marco integrador de evaluación de riesgos ambientales que plantean las CEE, que comprende líneas de evidencia química y ecotoxicológica, puede mejorar los procesos de toma de decisiones y ayudar a gestionar los sitios contaminados.

Los conjuntos de datos utilizados para el estudio actual están disponibles a pedido del autor correspondiente.

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Este trabajo fue apoyado por la Agencia Eslovaca de Subvenciones Científicas—VEGA bajo el contrato no. VEGA 1/0184/21. Los autores agradecen el esfuerzo de la ingeniera de laboratorio Marie Králová, que ayudó con los análisis de geoquímica (Universidad Checa de Ciencias de la Vida de Praga).

Facultad de Ciencias Naturales, Universidad Matej Bel Banská Bystrica, Tajovského 40, 974 01, Banská Bystrica, Eslovaquia

Radoslava Kanianska, Marek Drimal y Józef Varga

Facultad de Ciencias Ambientales, Universidad Checa de Ciencias de la Vida Praga, Kamýcká 129, 165 00, Praha-Suchdol, República Checa

Michael Komárek

Facultad de Agrobiología, Alimentos y Recursos Naturales, Universidad Checa de Ciencias de la Vida Praga, Kamýcká 129, 165 00, Praha-Suchdol, República Checa

Samuel Kudjo Ahado

Departamento de Ecología Aplicada y del Paisaje, Facultad de Ciencias Agrícolas, Universidad Mendel de Brno, Zemědelská 1, 613 00, Brno, República Checa

Milada Šťastná

Centro Nacional Agrícola y Alimentario, Instituto de Investigación sobre Producción Vegetal, Instituto de Agricultura de Pastizales y Montañas, Mládežnícka 36, 974 21, Banská Bystrica, Eslovaquia

Miriam Kizeková y Ľubica Jančová

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Conceptualización de RK, metodología, análisis formal, análisis de datos, investigación, redacción del borrador original; Metodología MD, análisis de datos; JV análisis formal, investigación; M.Ko. conceptualización, metodología, validación; Metodología SKA, análisis de datos, conceptualización MS, metodología, validación; M.Ki. metodología, investigación; LJ análisis formal, investigación. Todos los autores revisaron el manuscrito.

Correspondencia a Radoslav Kanianska.

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Kanianska, R., Drimal, M., Varga, J. et al. Materias primas críticas como potenciales contaminantes ambientales emergentes, sus patrones de distribución, riesgos y comportamiento en suelos de llanuras aluviales contaminados por metales pesados. Informe científico 13, 9597 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-36477-7

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Recibido: 08 de febrero de 2023

Aceptado: 04 de junio de 2023

Publicado: 13 de junio de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-36477-7

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